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要解绑小天才电话手表，可以按照以下步骤操作。
1、使用家长手机或小天才手表APP进行操作，打开与手表绑定的家长手机上的小天才APP。
2、进入APP后，点击左上角的头像或者从左向右滑动屏幕进入功能页面。
3、在功能页面找到“绑定与解绑”选项，点击进入解绑页面。
4、选择需要解绑的手表信息，点击解绑即可，解绑后需要重新绑定其他手表，请确保已经准备好新的手表信息，解绑操作可能需要输入一些验证信息，如绑定的手机号码等，请根据页面提示进行操作。
不同的手表型号或系统版本可能存在操作差异，建议根据具体情况进行操作，如果在操作过程中遇到问题，建议联系小天才官方客服寻求帮助。